2006年3月莫德里奇在对阵阿根廷的友谊赛中完成了国家队处子秀。
6月的德国世界杯，莫德里奇也在小组赛对阵日本和澳大利亚的比赛中获得了三十分钟的出场时间。
2008年6月莫德里奇在欧洲杯小组赛首场对阵东道主奥地利的比赛中，罚进制胜点球；在小组赛上，莫德里奇率领的克罗地亚三战全胜，晋级四分之一决赛；在四分之一决赛克罗地亚对阵土耳其的比赛中，双方九十分钟内零比零战平。加时赛克罗地亚在第一百一十九分钟攻入准绝杀进球，然而土耳其在第一百二十分钟扳平比分，双方进入点球大战。在点球大战中，莫德里奇射失点球，导致克罗地亚出局。
2012年6月莫德里奇在欧洲杯上率领克罗地亚在小组赛中取得一胜一平一负的战绩，但未能帮助克罗地亚从小组出线。
2014年6月莫德里奇率领克罗地亚征战巴西世界杯，这是克罗地亚时隔八年后再次重返世界杯。在小组赛首轮克罗地亚一比三不敌巴西的比赛中，莫德里奇脚部受伤。虽然莫德里奇没有错过接下来的两场小组赛，但是未能帮助球队从小组中出线。
2016年6月12日在欧洲杯小组赛克罗地亚对阵土耳其的比赛中，莫德里奇在比赛第四十一分钟上演了一记从大禁区外的凌空抽射破门，这也是全场比赛的唯一进球。6月26日在欧洲杯八分之一决赛克罗地亚对阵葡萄牙的比赛中，克罗地亚队在比赛的一百一十七分钟遭到绝杀，莫德里奇也就此告别了2016年欧洲杯的征程。8月29日莫德里奇接替退出国家队的达里奥·斯尔纳，成为克罗地亚国家队队长。